1924年奥尔夫与友人—舞蹈家军特合作在慕尼黑创办了一所军特体操音乐舞蹈学校，即“军特学校”。在那里奥尔夫开始了他变革音乐教育的一系列尝试，如新的节奏教学和将动作与音乐相结合的试验。在音乐方面最突出的是在音乐与动作教学中突出节奏性乐器，他为了使学生们亲自参与奏乐，并通过即兴演奏设计自己的音乐，制造出了一套可以合奏用的以打击方式为主的小乐队编制乐器。这套已被人们统称为奥尔夫乐器的教具现已闻名全世界，成为奥尔夫音乐教育体系的重要标志之一。奥尔夫为了实现“尽量使学生能自行设计他们的音乐和为动作伴奏”，他从本土及外国的民俗音乐中找到了编写教材的源泉。1930年他与终生的合作伙伴凯特曼编写的教材初版第一卷发表了。这本教材作为基本的音乐教材练习引导人们走向音乐的原本力量和原本形式，由于其演奏和舞蹈的性质，使外行很容易学会。接着，又陆续出版了许多其他的小册子，为奥尔夫乐器的练习编配了大量教材，在这个过程中奥尔夫的学生—也是后来一生中最重要的合作伙伴—古丽特·凯特曼发挥了决定性的作用。

“军特学校”的实验由于在国内外的旅行演出和在各种国际会议上进行的教学法示范性演出受到许多教育家们的关注，有力地推动了有关音乐教育思想的发展。1932年，一部意味音乐教育革命的作品—《奥尔夫教材——为儿童的音乐，由儿童自己动手的音乐——民歌》已准备出版，但是由于政治和历史的原因，这个出版计划搁浅了。奥尔夫决定离开音乐教育去从事专门作曲。1937年以一部十四世纪诗集手抄本创作的音乐剧《卡尔米娜·布拉纳》实现了他的突破，四十二岁的他此前已有许多探索性的作品问世，但他称这种突破为他的“全集”的开端。从1935年至1942年，奥尔夫的三部成名作问世：《卡尔米娜·布拉纳》(1934—1937)、《月亮》(1937—1939)、《聪明的女人》（1941—1943)相继问世。奥尔夫从青年时代起就在追求的“完全戏剧”——一种通向人本的、寻找最初的、原始的、融音乐、舞蹈、戏剧为一体的那种艺术，在这三部作品中得到体现，使他在“完全戏剧”(或称整体艺术)的创作上已走向成熟，形成了真正的奥尔夫风格。这里同样体现了奥尔夫在音乐教育中所体现的那种原本性的原则和理念。1948年到1949年完成《安蒂戈尼》，这部作品综合音乐、舞蹈、戏剧为一体，而在伴奏乐队的配器上采用4架钢琴、59种打击乐器与人声的大胆结合，以体现最古老的神话——太阳神与月亮神的结合，刚与柔、健与美的天然合一。这部作品奠定了他在世界上作为大师级的作曲家的声望。     他在专业作曲上所采用的技法与他在音乐教育上一样，都是突出节奏性因素，以某种固定音型不断反复作音乐发展动力，在旋律中较少使用半音音阶和变化音，和声让位到更次要的位置，总之无论旋律、伴奏都以古朴、简洁为创作技法和表现形式。舞台布景、演员服装的象征性都是体现他原本性的“完整艺术”的理念。奥尔夫一生耕耘不息，创作了大量音乐作品和音乐戏剧，直到1973年78岁高龄时，还创作了他最后一部大作《世界末日之剧》。

1950年—1960年奥尔夫曾任慕尼黑音乐学院作曲大师班教授和负责人，他的教学是以让学生发现自我为宗旨，这在专业音乐教育领域仍贯穿他一生的教育思想。奥尔夫从1948年开始为巴伐利亚电台编写“学校音乐教育”，连续播了五年，受到学校的热烈欢迎。1950—1954年出版了五卷本《学校音乐》（《Orff-Schulwerck》），被欧美各国相继翻译出版介绍到世界各地。这是奥尔夫音乐教育体系具有奠基性意义的大事。1961年在奥地利萨尔斯堡“莫扎特音乐及造型艺术大学”成立了“奥尔夫学院”，建立起第一个奥尔夫教学法的研究和培训中心。1962年奥尔夫和凯特曼访问日本，在日本掀起研究和实践奥尔夫教法热潮。奥尔夫教学法与东方文化的结合开始了奥尔夫教学法新的里程。

1982年奥尔夫在慕尼黑他的家中去世，享年87岁。